SANTANA et al 2022a - Revision history

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== Abstract ==

The bioHEAL project is part of the i-LINK+ Programme from the Spanish National Research Council (CSIC) that aims to stimulate the collaboration between CSIC research groups and international research groups of the highest relevance by means of its own resources with a common research topic and complementary strengths. All this within the scope of the 17 Sustainable Development Goals of the United Nations (UN-SDG).
The purpose of i-LINK+ is the creation and consolidation of consortia of international excellence to compete in future calls for research and innovation (R&D) projects in the international arena, as well as the internationalization of International Thematic Platforms (PTI), a mixed (public-private) R&D instrument that brings together research teams, administrations and companies that join forces to solve specific problems.
The objective of bioHEAL is to develop ad-hoc self-healing rubber biocomposites reinforced with natural fillers (bio-based and renewable). bioHEAL will count with the participation of the Institute of Polymer Science and Technology (ICTP-CSIC, Spain), which lead the project, Gdnask University of Technology (GUT, Poland), Chalmers University of Technology (CUT, Sweden), Vrije University of Brussel (VUB, Belgium) and the Unversity of Wisconsin-Madison (UWM, United States of America). With this collaboration we will contribute to UN-SDG12 through the promotion of strategies for sustainable consumption and efficient use of resources, such as reducing waste generation thanks to the implementation of a key property for the future of smart materials: self-healing.

== Full document ==
<pdf>Media:Draft_Content_402481772native-articles-536.pdf</pdf>

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   [[Image:SANTANA_et_al_2022a_3647_utrera_fig5.png|474px]] </div>
-<div id="_Ref91719365" class="center" style="width: auto; margin-left: auto; margin-right: auto;">
-'''Figura 5.''' Celda de reparación (construida en el ICTP-CSIC) y prensa automática para aplicar los protocolos de autorreparación.</div>
+<div id="_Ref91556962" class="center" style="width: auto; margin-left: auto; margin-right: auto;">
 ====3.1.2 Alginato====
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 En el espectro se puede observar que en un rango de temperatura comprendido entre 130 ºC y 200 ºC, durante el segundo barrido de calentamiento (curva roja) el alginato sufre un tipo de reacción endotérmica que podría estar inhibiendo su carácter reforzante teórico. Durante el enfriamiento (curva azul) no se observan alteraciones importantes. Una de las primeras hipótesis que se plantea sobre dicha reacción endotérmica tiene que ver con una posible reacción de los grupos carboxílicos (COOH) libres presentes en la estructura química del ácido algínico (<span id='cite-_Ref91557342'></span>[[#_Ref91557342|Figura 8]]).
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 El caucho natural, las siliconas y los poliuretanos son elastómeros que destacan por su aplicación en el campo médico. Sus propiedades claves, biocompatibilidad, estabilidad química y flexibilidad, permiten su uso en múltiples dispositivos de diagnóstico y de laboratorio, implantes y prótesis, sistemas de administración de fármacos, reemplazo de órganos y tejidos, entre otros. Las propiedades mecánicas de estos materiales son tan importantes como la biocompatibilidad debido a que un bajo rendimiento puede provocar un fallo prematuro con consecuencia severas sobre la salud de los pacientes. Por lo tanto, la poca durabilidad y la disminución de dichas propiedades a largo plazo en las piezas de goma (caucho) suele presentarse como un reto a vencer.
-Tradicionalmente, los científicos han enfocado su investigación en el diseño de materiales robustos capaces de resistir daños mecánicos y químicos. Esta estrategia ha funcionado muy bien en las últimas décadas, permitiendo el desarrollo de materiales altamente resistentes; sin embargo, esta resistencia les otorga cierta inmunidad a la degradación, ocasionando un impacto ambiental devastador. Además, siguen siendo susceptibles de sufrir daños y cuentan con un tiempo de vida útil finito. Para enfrentar este problema, se ha buscado conferir capacidad autorreparadora a los materiales. De esta forma, el propio material sería capaz de restaurar, parcial o totalmente, daños mecánicos localizados y extendiendo su vida útil. [1]
+Tradicionalmente, los científicos han enfocado su investigación en el diseño de materiales robustos capaces de resistir daños mecánicos y químicos. Esta estrategia ha funcionado muy bien en las úlTtimas décadas, permitiendo el desarrollo de materiales altamente resistentes; sin embargo, esta resistencia les otorga cierta inmunidad a la degradación, ocasionando un impacto ambiental devastador. Además, siguen siendo susceptibles de sufrir daños y cuentan con un tiempo de vida útil finito. Para enfrentar este problema, se ha buscado conferir capacidad autorreparadora a los materiales. De esta forma, el propio material sería capaz de restaurar, parcial o totalmente, daños mecánicos localizados y extendiendo su vida útil. [1]
 El desarrollo de materiales autorreparables ha sido una de las fronteras científicas de las últimas décadas. Específicamente, las nuevas investigaciones en el campo de los elastómeros autorreparables son cada vez más; sin embargo, alcanzar simultáneamente un buen desempeño mecánico y una elevada capacidad de autorreparación sigue siendo una tarea pendiente, y es que, aunque el uso de polímeros autorreparables se erija como una buena alternativa para prolongar la vida útil de los polímeros y mejorar su confiabilidad, en estos materiales existe un compromiso inevitable entre reparabilidad y propiedades mecánicas, que se comportan como propiedades antagónicas (la mejora de una, implica el deterioro de la otra). [1]
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 Los TPE se prepararon siguiendo dos protocolos diferentes según el tipo de carga empleado. Los biocompuestos con celulosa se mezclaron en dos fases. En una primera fase se prepararon dos concentrados (''masterbaches'') Celulosa/DCP y PCL/Celulosa, mediante un proceso novedoso de extrusión reactiva. Seguidamente dichos concentrados fueron incorporados al caucho junto con el resto de los ingredientes para alcanzar las proporciones especificadas en la <span id='cite-_Ref91557041'></span>[[#_Ref91557041|Tabla 1]]. Para la incorporación de los ingredientes se empleó un molino de dos rodillos (MGN-300s, ''Comerio Ercole S. P. A'') de dimensiones 15 cm (diámetro) y 30 cm (largo), relación de fricción 1:1,15, con calefacción eléctrica a 80 ºC, durante 15 min.
-<span id='_Ref91557041'></span><span style="text-align: center; font-size: 75%;">'''Tabla 1. '''Formulaciones preparadas en partes por cien de caucho (ppc)</span>
+<div id="_Ref91556962" class="center" style="width: auto; margin-left: auto; margin-right: auto;">
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 La PCL actuaría como agente de reparación, pues a temperaturas medias (superiores a 60 ºC) fluiría hacia y a través del daño permitiendo su restauración. Por otra parte, el DCP como agente de entrecruzamiento es el encargado de la formación de la red entrecruzada irreversible (no dinámica) que otorga el carácter elástico al elastómero, pero que debe ser controlada con mucha precisión para garantizar que esta no alcance tales grados de entrecruzamiento que impidan la movilidad requerida de las cadenas poliméricas para asegurar la autorreparación. Para ello, se preparon los compuestos C1 y C2 mostrados en la <span id='cite-_Ref91557041'></span>[[#_Ref91557041|Tabla 1]], cuyos parámetros de curado se muestran en la <span id='cite-_Ref91557220'></span>[[#_Ref91557220|Tabla 2]].
-<span id='_Ref91557220'></span><span style="text-align: center; font-size: 75%;">'''Tabla 2. '''Parámetros de curado de los biocompuestos C1 y C2 a 170 ºC</span>
+<div id="_Ref91556962" class="center" style="width: auto; margin-left: auto; margin-right: auto;">
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 El flujo energético en el proceso de producción de las baldosas de caucho para suelos, tanto convencional como autorreparable, se considera el mismo sin diferencia alguna entre ellos. Por lo anterior, dentro del ACV, será la extracción y producción de las materias primas empleadas durante el proceso de fabricación de cada tipo de baldosa lo que representará la máxima contribución dentro de la mayoría de las categorías de impacto ambiental.
-<span id='_Ref91605787'></span><span style="text-align: center; font-size: 75%;">'''Tabla 3. '''Inventario de materiales del compuesto convencional y autorreparable para la fabricación de baldosas de caucho</span>
+<div id="_Ref91556962" class="center" style="width: auto; margin-left: auto; margin-right: auto;">
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 La <span id='cite-_Ref91610533'></span>[[#_Ref91610533|Tabla 4]] resume las categorias de impactos ambientales seleccionadas en el ACV del sistema de estudio. Estas categorias de impacto reflejan un conjunto exhaustivo de aspectos ambientales involucrados en el ACV de los sistemas estudiados.
-<span id='_Ref91610533'></span><span style="text-align: center; font-size: 75%;">'''Tabla 4. '''Categorías de impactos ambientales</span>
+<div id="_Ref91556962" class="center" style="width: auto; margin-left: auto; margin-right: auto;">
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-|  colspan='2'  style="vertical-align: top;"|<big>Desarrollo de biocompuestos elastoméricos autorreparables como estrategia sostenible - bioHEAL</big>
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-|  style="border-bottom: 1pt solid black;vertical-align: top;"|<span style="text-align: center; font-size: 75%;"> [[Image:SANTANA_et_al_2022a-image1.png|54px]] </span>
+| style="vertical-align: top;" |<big>Desarrollo de biocompuestos elastoméricos autorreparables como estrategia sostenible - bioHEAL</big>
-|  style="vertical-align: top;"|
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-|  style="border-top: 1pt solid black;border-bottom: 1pt solid black;vertical-align: top;"|<span style="text-align: center; font-size: 75%;">Historia del artículo:</span>
+| rowspan="4" style="vertical-align: top;" |<span style="text-align: center; font-size: 75%;">El proyecto bioHEAL se enmarca dentro del programa i-LINK+ del Consejo Superior de Investigaciones Científicas (CSIC), cuyo objetivo general es estimular la colaboración de los grupos de investigación del CSIC, con equipos de investigación internacionales de la máxima relevancia, que poseen un tema de investigación en común y fortalezas complementarias. Todo ello en el ámbito de los 17 Objetivos de Desarrollo Sostenible (ODS) de la Organización de las Naciones Unidas</span><span style="text-align: center; font-size: 75%;">.</span>
-<span style="text-align: center; font-size: 75%;">Recibido 30 de Diciembre 2021</span>
+<span style="text-align: center; font-size: 75%;">La finalidad de i-LINK+ es la creación y consolidación de consorcios de excelencia internacionales para competir en futuras convocatorias de proyectos de investigación e innovación (I+i) en el ámbito internacional, así como la internacionalización de las Plataformas Temáticas Internacionales, instrumento mixto (público-privado) que agrupa equipos de investigación, administraciones y empresas que buscan resolver los problemas concretos</span><span style="text-align: center; font-size: 75%;">de la sociedad.</span>
-<span style="text-align: center; font-size: 75%;">En la versión revisada 30 de Diciembre 2021</span>
+<span style="text-align: center; font-size: 75%;">El objetivo de bioHEAL es desarrollar biocompuestos de caucho autorreparables ''ad-hoc'' reforzados con cargas de origen natural (biobasadas, renovables). Para ello, bioHEAL cuenta con la participación del Instituto de Ciencia y Tecnología de Polímeros (ICTP-CSIC, España), que lidera el proyecto, la Universidad Tecnológica de Gdansk (GUT, Polonia), la Universidad Tecnológica de Chalmers (CUT, Suecia), la Universidad Libre de Bruselas (VUB, Bélgica) y la Universidad de Wisconsin-Madison (UWM, Estados Unidos</span><span style="text-align: center; font-size: 75%;"> de América). Con esta colaboración se pretende contribuir al ODS12 a través de la promoción de estrategias de consumo sostenible y uso eficiente de recursos, que involucra la reducción de la generación de desechos gracias a la implementación de una propiedad clave para el futuro de los materiales inteligentes: la autorreparación.</span>
-<span style="text-align: center; font-size: 75%;">Aceptado 30 de Diciembre 2021</span>
+<span style="text-align: center; font-size: 75%;">Palabras clave:</span> <span style="text-align: center; font-size: 75%;">Biocompuestos Elastoméricos</span><span style="text-align: center; font-size: 75%;">,</span> <span style="text-align: center; font-size: 75%;">Sostenibilidad</span><span style="text-align: center; font-size: 75%;">,</span> <span style="text-align: center; font-size: 75%;">Autorreparación</span><span style="text-align: center; font-size: 75%;">,</span> <span style="text-align: center; font-size: 75%;">Análisis de ciclo de vida</span><span style="text-align: center; font-size: 75%;">,</span> <span style="text-align: center; font-size: 75%;">Manufactura aditiva</span><span style="text-align: center; font-size: 75%;"> </span>
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-<span style="text-align: center; font-size: 75%;">Accesible online 21 de Enero 2022 </span>
-|  rowspan='4' style="vertical-align: top;"|<span style="text-align: center; font-size: 75%;">El proyecto bioHEAL se enmarca dentro del programa i-LINK+ del Consejo Superior de Investigaciones Científicas (CSIC), cuyo objetivo general es estimular la colaboración de los grupos de investigación del CSIC, con equipos de investigación internacionales de la máxima relevancia, que poseen un tema de investigación en común y fortalezas complementarias. Todo ello en el ámbito de los 17 Objetivos de Desarrollo Sostenible (ODS) de la Organización de las Naciones Unidas</span><span style="text-align: center; font-size: 75%;">.</span>
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-<span style="text-align: center; font-size: 75%;">La finalidad de i-LINK+ es la creación y consolidación de consorcios de excelencia internacionales para competir en futuras convocatorias de proyectos de investigación e innovación (I+i) en el ámbito internacional, así como la internacionalización de las Plataformas Temáticas Internacionales, instrumento mixto (público-privado) que agrupa equipos de investigación, administraciones y empresas que buscan resolver los problemas concretos</span><span style="text-align: center; font-size: 75%;">de la sociedad.</span>
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-<span style="text-align: center; font-size: 75%;">El objetivo de bioHEAL es desarrollar biocompuestos de caucho autorreparables ''ad-hoc'' reforzados con cargas de origen natural (biobasadas, renovables). Para ello, bioHEAL cuenta con la participación del Instituto de Ciencia y Tecnología de Polímeros (ICTP-CSIC, España), que lidera el proyecto, la Universidad Tecnológica de Gdansk (GUT, Polonia), la Universidad Tecnológica de Chalmers (CUT, Suecia), la Universidad Libre de Bruselas (VUB, Bélgica) y la Universidad de Wisconsin-Madison (UWM, Estados Unidos</span><span style="text-align: center; font-size: 75%;"> de América). Con esta colaboración se pretende contribuir al ODS12 a través de la promoción de estrategias de consumo sostenible y uso eficiente de recursos, que involucra la reducción de la generación de desechos gracias a la implementación de una propiedad clave para el futuro de los materiales inteligentes: la autorreparación. </span>
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-|  colspan='2'  style="vertical-align: top;"|<big>Development of self-healing rubber biocomposites: a sustainable approach - bioHEAL</big>
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-|  style="border-bottom: 1pt solid black;vertical-align: top;"|<span style="text-align: center; font-size: 75%;"> [[Image:SANTANA_et_al_2022a-image2.png|54px]] </span>
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-|  style="border-top: 1pt solid black;border-bottom: 1pt solid black;vertical-align: top;"|<span style="text-align: center; font-size: 75%;">Keywords:</span>
+| style="vertical-align: top;" |<big>Development of self-healing rubber biocomposites: a sustainable approach - bioHEAL</big>
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-<span style="text-align: center; font-size: 75%;">Rubber biocomposites Sustainability </span>
+| rowspan="2" style="vertical-align: top;" |<span style="text-align: center; font-size: 75%;">The bioHEAL project is part of the i-LINK+ Programme from the Spanish National Research Council (CSIC) that aims to stimulate the collaboration between CSIC research groups and international research groups of the highest relevance by means of its own resources with a common research topic and complementary strengths. All this within the scope of the 17 Sustainable Development Goals of the United Nations (UN-SDG).</span>
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-<span style="text-align: center; font-size: 75%;">Self-healing</span>
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-<span style="text-align: center; font-size: 75%;">Life cycle assessment Additive manufacturing</span>
-|  rowspan='2' style="vertical-align: top;"|<span style="text-align: center; font-size: 75%;">The bioHEAL project is part of the i-LINK+ Programme from the Spanish National Research Council (CSIC) that aims to stimulate the collaboration between CSIC research groups and international research groups of the highest relevance by means of its own resources with a common research topic and complementary strengths. All this within the scope of the 17 Sustainable Development Goals of the United Nations (UN-SDG).</span>
 <span style="text-align: center; font-size: 75%;">The purpose of i-LINK+ is the creation and consolidation of consortia of international excellence to compete in future calls for research and innovation (R&D) projects in the international arena, as well as the internationalization of International Thematic Platforms (PTI), a mixed (public-private) R&D instrument that brings together research teams, administrations and companies that join forces to solve specific problems.</span>
 <span style="text-align: center; font-size: 75%;">The objective of bioHEAL is to develop ''ad-hoc'' self-healing rubber biocomposites reinforced with natural fillers (bio-based and renewable). bioHEAL will count with the participation of the Institute of Polymer Science and Technology (ICTP-CSIC, Spain), which lead the project, Gdnask University of Technology (GUT, Poland), Chalmers University of Technology (CUT, Sweden), Vrije University of Brussel (VUB, Belgium) and the Unversity of Wisconsin-Madison (UWM, United States of America). With this collaboration we will contribute to UN-SDG12 through the promotion of strategies for sustainable consumption and efficient use of resources, such as reducing waste generation thanks to the implementation of a key property for the future of smart materials: self-healing.</span>
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 Para comenzar con el diseño del TPE reforzado con alginato se seleccionó un contenido de carga intermedio entre lo requerido para las nanocargas (bajos contenidos, menos de 5 ppc) y las cargas convencionales (altos contenidos, más de 20 ppc). La primera comparación fue hecha entre un compuesto base sin carga (A0) y otro con 10 ppc de alginato (A10). Al observar las primeras curvas de curado (<span id='cite-_Ref91557297'></span>[[#_Ref91557297|Figura 6]]) a una temperatura de 160 ºC (que se encuentra en el rango de temperaturas comúnmente usadas para la vulcanización de elastómeros), se detectó un valor de torque muy bajo que refleja que la formulación con carga no tendría las propiedades mecánicas deseadas. Dichas curvas indican que el alginato no actúa como carga reforzante bajo estas condiciones.
-[[Image:SANTANA_et_al_2022a-image10.png|600px]]
+[[Image:SANTANA_et_al_2022a_1321_utrera_fig6.png|600px]]
 <div id="_Ref91557297" class="center" style="width: auto; margin-left: auto; margin-right: auto;">
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 Posteriormente, se llevó a cabo un análisis por DSC del polvo de alginato (<span id='cite-_Ref91557320'></span>[[#_Ref91557320|Figura 7]]), con el fin de analizar los posibles factores que inhiben el poder reforzante de la carga.
-[[Image:SANTANA_et_al_2022a-image11.png|600px]]
+[[Image:SANTANA_et_al_2022a_2030_utrera_fig7.png|600px]]
 <div id="_Ref91557320" class="center" style="width: auto; margin-left: auto; margin-right: auto;">
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 En el espectro se puede observar que en un rango de temperatura comprendido entre 130 ºC y 200 ºC, durante el segundo barrido de calentamiento (curva roja) el alginato sufre un tipo de reacción endotérmica que podría estar inhibiendo su carácter reforzante teórico. Durante el enfriamiento (curva azul) no se observan alteraciones importantes. Una de las primeras hipótesis que se plantea sobre dicha reacción endotérmica tiene que ver con una posible reacción de los grupos carboxílicos (COOH) libres presentes en la estructura química del ácido algínico (<span id='cite-_Ref91557342'></span>[[#_Ref91557342|Figura 8]]).
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-| [[Image:SANTANA_et_al_2022a-picture-Grupo 26.svg|center|206px]]
+| [[Image:SANTANA_et_al_2022a_6995_utrera_fig8.png|center|600px]]
-| [[Image:SANTANA_et_al_2022a-image12.png|center|600px]]
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 Por esto se procedió con la incorporación de un óxido metálico, en este caso el ZnO, para saturar dichos grupos [12,13] y evaluar nuevamente el comportamiento reométrico del material. De esta forma, en la <span id='cite-_Ref91557361'></span>[[#_Ref91557361|Figura 9]] se muestran las curvas comparativas entre A0, A10 y A10Z5, esta última con 5 ppc de ZnO. Se determinó previamente que esta cantidad de ZnO es suficiente para saturar la totalidad de los grupos COOH presentes en la carga biobasada.
-[[Image:SANTANA_et_al_2022a-image13.png|600px]]
+[[Image:SANTANA_et_al_2022a_1202_utrera_fig9.png|600px]]
 <div id="_Ref91557361" class="center" style="width: auto; margin-left: auto; margin-right: auto;">
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 Como se puede observar en la <span id='cite-_Ref91557390'></span>[[#_Ref91557390|Figura 10]], se utilizó un barrido de temperaturas desde 110 ºC hasta 160 ºC, seleccionándose 150 ºC como temperatura óptima debido a la desaparición de la reversión y al alcance de un M<sub>H</sub> superior al obtenido a 160 ºC. Cabe destacar que esta temperatura se mantiene dentro del rango usual empleado en la vulcanización de elastómeros (140 ºC y 180 ºC).
-[[Image:SANTANA_et_al_2022a-image14.png|600px]]
+[[Image:SANTANA_et_al_2022a_9820_utrera_fig10.png|600px]]
 <div id="_Ref91557390" class="center" style="width: auto; margin-left: auto; margin-right: auto;">

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 <div class="center" style="width: auto; margin-left: auto; margin-right: auto;">
-  [[Image:SANTANA_et_al_2022a-image9.png|474px]] </div>
+  [[Image:SANTANA_et_al_2022a_3647_utrera_fig5.png|474px]] </div>
 <div id="_Ref91719365" class="center" style="width: auto; margin-left: auto; margin-right: auto;">

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